研究背景:
由亚纳米级扩散通道激活的氧化石墨烯(GO)膜有望在膜蒸馏(MD)中分离小物质。然而,由于与热进料直接接触后氧化石墨烯的严重膨胀和随后的层间间距增加,在MD中有效排除小挥发物的挑战仍然存在。

文献导读:
近期,南京理工大学李健生教授团队探索了一种新颖的设计,以解决膜蒸馏中有效排除小挥发物的挑战,从而获得卓越的抗膨胀性能和高的小离子和挥发性苯酚的去除率。相关研究成果以“Engineering Multinanochannel Polymer-Intercalated Graphene Oxide Membrane for Strict Volatile Sieving in Membrane Distillation”为题目,发表于期刊《Environmental Science & Technology》上。
本文要点:
1、这项研究设计了一种工程多纳米通道聚合物插层氧化石墨烯膜,用于膜蒸馏中严格筛分挥发性物质。
2、通过在氧化石墨烯层间引入聚合物,成功提高了膜的抗膨胀性能,并实现了对小离子和挥发性酚的高拒绝率。
3、研究结果表明,在温差为 40 °C 的情况下,改性膜表现出约 52 L m –2h–1的高通量,对小离子的截留率约为 100%,对挥发性苯酚的截留率约为 98%。
4、分子动力学模拟揭示了聚合物网络内狭窄纳米通道促进了对离子和挥发性物质的筛选机制。同时,水分子通过多纳米通道GO膜的无限制渗透促进了复杂高盐废水的高通量脱盐。
在膜蒸馏中,在氧化石墨烯层间加入聚合物是如何提高膜的性能的?
在氧化石墨烯层间嵌入聚合物,通过增强膜的抗膨胀性能,改善了膜蒸馏中的膜性能。这种设计主要创造了尺寸较小的二维纳米通道,这有助于有效地筛分小的挥发物。在氧化石墨烯层之间的聚合物嵌入导致膜具有优异的抗膨胀性能,特别是在高温下。这种改性允许有效的挥发性筛分,同时保持高通量和小离子和挥发性苯酚的筛分率。
与原始氧化石墨烯膜相比,改性膜的通量和截留率有什么主要发现?
1、改性后的聚合物插层氧化石墨烯膜保持了约56 L m-2h-1的稳定通量,同时随着氧化石墨烯与聚合物重量比的增加,苯酚的过滤效率显著提高至85%以上。
2、改性后的膜在40℃的温度下,对小离子和挥发性苯酚的去除率分别为100%和98%左右。这表明对小离子和挥发性苯酚的截留效率都很高。
3、改性后的膜对小离子和挥发性苯酚的去除率较高,分别达到100%和98%左右,证明了膜蒸馏分离小物质的有效性。
总体而言,与原始氧化石墨烯膜相比,改性膜对小离子和挥发性苯酚的截留率提高,同时保持稳定的通量。

图1 (A)多通道pp插层氧化石墨烯膜的合成过程示意图。(B) FE-SEM和(C)氧化石墨烯和氧化石墨烯/聚丙烯膜的TEM表面图像,(D) FE-SEM横截面图像,(E) AFM图像。(F) FTIR光谱,(G) XPS c1s光谱,(H) GO和GO/ PP膜 WCA测量值。

图2 (A)膜蒸汽通量的变化,(B)苯酚去除效率,(C)在DCMD实验中蒸馏水电导率随时间的变化。(D)相应PP膜和GO膜的平均孔径。(E)水和典型挥发性苯酚分子直径示意图,以动力学直径为例。(F)单组分无机氧化石墨烯膜、聚合物PP膜和氧化石墨烯/PP复合膜的膨胀性能示意图。

图3 (A)嵌入在两个氧化石墨烯纳米片之间的PP形成过程的快照,表示为GO/PPx,其中x表示嵌入到氧化石墨烯膜中的PP对。(B) PP4对两种石墨烯纳米片质心距离变化的影响。(C) GO和GO/PP5/2膜的高分辨率横截面TEM图像。(D)不同重量比的GO/PP膜在干燥状态和在20°C和60°C浸泡后的XRD谱图,(E)二维通道尺寸,(F)膨胀率。(G)不同重量比GO/PP的孔径分布及平均孔径。

图4 (A)不同氧化石墨烯/聚丙烯重量比下膜间压力的比N2流量函数。(B) LEP, (C)通量、苯酚和盐的过滤效率,(D)不同重量比的GO/PP膜在反渗透过程中的渗透率。(E)热驱动MD和压力驱动分离过程的不同渗透机制示意图。

图5 (A)不同重量比下氧化石墨烯膜和氧化石墨烯/聚丙烯膜的初始和终态渗透模型。(B)约0 ~ 20 ns时,水通过GO/PP4膜扩散的快照,同时苯酚和盐被GO/PP4膜分离。(C−E)不同重量比下通过GO/PP膜的酚和水分子数。(F)氧化石墨烯和氧化石墨烯/聚丙烯膜中离子和挥发物的筛分机理示意图。
原文链接:
https://doi.org/10.1021/acs.est.3c08452
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