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具有可调表面润湿性和反应性的氧等离子体处理碳纳米纤维微滤膜用于电催化废水处理
时间:2024-03-04阅读:521静电纺丝机|静电纺丝设备
DOI: 10.1016/j.memsci.2023.121475

电催化膜反应器的工程化为将膜分离与电催化技术相结合以有效去除废水中的新兴有机污染物提供了潜力。在此,本研究通过电纺丝聚(丙烯腈)PAN和随后的碳化合成了电响应性微滤碳纳米纤维(CNF)膜,然后进行氧等离子体处理以诱导其表面润湿性和反应性,从而用于电催化水处理。通过氧等离子体处理对CNF膜的电催化性能进行微调, 其对亚甲基蓝(MB)和乙酰氨基酚(ACP)的反应动力学常数高达29.6×10-3和15.6 ×10-3/min,比原始CNF膜高出1.4-1.8倍。随着等离子体暴露时间增加至5min,CNF膜的透水性逐渐增强,达到4.65×103L/m2/h/bar,而在联合微滤和电催化反应中,MB和ACP的去除效率显著提高,分别达到99%和91%,比单独微滤时高出2.4-10.3倍。氧等离子体处理的CNF膜的优异性能可归因于其增强的润湿性(水接触角~24°)和提高的电氧化能力(析氧电位~1.6 V),其中在膜表面引入了含氧基团。总体而言,这项工作提供了一种有效的可扩展制造方法,以设计具有优异电催化性能的柔性功能型CNF膜,从而实现性价比较高的水处理。

 

图1.(a)CNF5、(b)CNF8、(c)CNF10和(d)CNF12的SEM图像。(e)PAN浓度为5至12wt%的CNF膜的孔径分布。(f)不同PAN浓度(5至12wt%)的CNF膜的平均纤维直径和孔径变化。(g)CNF5、CNF8、CNF10和CNF12的应力-应变曲线。

 

图2.(a-e)原始CNF和1-7min不同等离子体暴露时间下的O-CNF膜的SEM形态。(f)原始CNF和1-7min不同等离子体暴露时间下的O-CNF膜的FTIR光谱。

 

图3.(a-c)原始CNF和O-CNF膜的去卷积C1s光谱的高分辨率XPS。(d-f)原始CNF和O-CNF膜的去卷积N1s光谱的高分辨率XPS。(g-i)原始CNF和O-CNF膜的去卷积O1s光谱的高分辨率XPS。

 

图4.(a)CNF和O-CNF膜的zeta电位随pH值的变化。(b)O-CNF膜的水接触角和氧含量随氧等离子体暴露时间的变化。(c)原始CNF和O-CNF膜在1至7min不同等离子体暴露时间下的线性扫描伏安图(LSV)。(d)电流密度和析氧电位随等离子体暴露时间(1-7min)的变化。

 

图5.(a)CNF膜的透水性随氧含量的变化。(b)O-CNF膜对MB和ACP的溶质脱除率随氧含量的变化。(c)在交叉流MF/EC模式下,反应动力学常数(k)随氧含量的变化。(d)在交叉流MF/EC模式下,O-CNF-5膜在8个重复使用测试循环期间降解MB和ACP的反应动力学常数。

 

图6.使用氧等离子体处理的CNF膜阳极分离和电催化降解有机污染物的可能机制,在活性CNF阳极和钛网阴极之间施加电池电压。


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